Tras la brillantez de los dos primeros tercios del siglo XVIII, cuando la comunidad tercera de Caños Santos alcanzó su apogeo, las reformas promovidas por los ilustrados para frenar el desarrollo de los regulares, si bien no hicieron excesiva mella en las órdenes religiosas, sí supusieron el comienzo de su declive. No obstante, hasta la invasión francesa no se le dio el primer golpe mortal a su existencia; tras la ruina de los conventos y haciendas de la provincia después de los años de ocupación, se asiste hasta 1820 a una lenta aunque progresiva recuperación de las comunidades. Sin embargo, el advenimiento del Trienio Liberal y la subsiguiente desamortización de los regulares, supuso el abandono del cenobio cañosantino y el asentamiento de la comunidad en la villa de Olvera hasta 1828, cuando volvieron al desierto de Vallehermoso; pero, pocos años disfrutarían de su convento los ya envejecidos frailes terceros, pues en 1835 el gobierno liberal decretó en toda España la supresión de los conventos de menos de doce frailes profesos. Los religiosos cañosantinos abandonaron su querido cenobio y se instalaron en sus lugares de origen, fundamentalmente Olvera y Cañete, muriendo en la pobreza, desposeídos no sólo de sus bienes materiales, sino también de su propia identidad religiosa. El último de ellos falleció en 1881, aunque en 1864 murió el padre Francisco Cerezo, ex ministro de Caños Santos, que ejerció tras su secularización una notable y reconocida labor pastoral como capellán de la ermita de Los Remedios de Olvera.