Junto a la narración y a la interpretación de las décadas que siguieron al gran Concilio de Nicea, Sobre los sínodos transmite además una amplia serie de documentos, citados por Atanasio, que permiten entrar en contacto directo con otros protagonistas de la controversia. Entre ellos se destacan la carta de Arrio a Alejandro de Alejandría, algunos fragmentos de las obras de Dionisio de Alejandría y de Asterio de Capadocia, y más de quince documentos sinodales entre fórmulas de fe, cartas y cánones.
Sobre los sínodos de Rímini, en Italia, y de Seleucia, en Isauria fue redactado por Atanasio cuando se encontraba escondido en algún lugar de Egipto, durante el año 359, justo después de la celebración de estas dos asambleas sinodales.
En términos generales, la obra se divide en tres partes: la descripción de los sínodos de Rímini y Seleucia (cc. 1-14); la colección comentada de documentos «arrianos» (cc. 15-32) y, finalmente, la sección teológica, cuya primera parte está dedicada a combatir a los homeos y anomeos (cc. 33-40) y la segunda, a atraer a los homoiousianos.