Dedicó parte de su tiempo al estudio de las lenguas y al del romancero, tareas que no abandonaría nunca. Su biblioteca llegó a tener más de once mil volúmenes, convirtiéndose en la más importante relacionada con autores heterodoxos y libros prohibidos de España. Contribuyó desinteresadamente a difundir el Nuevo Testamento en castellano entre los españoles del siglo XIX; fue uno de los antiesclavistas pioneros de España; defendió la libertad política, intelectual, económica y religiosa en una época caótica y apasionada. Invirtió su fortuna en adquirir fuera de España ejemplares casi únicos de las obras de los principales escritores protestantes del siglo XVI, introduciéndolos en nuestro país por procedimientos muchas veces rocambolescos. Imprimió dichos textos de forma semiclandestina para formar su Colección de Reformistas Antiguos Españoles, asegurando la conservación de una parte importantísima del patrimonio intelectual español menos conocido.
Su viuda, María Sandalia del Acebal y Arratia, obedeciendo los deseos de Luis de Usoz, donó dicha colección a la Biblioteca Nacional en 1873 y en la actualidad sigue constituyendo el primer fondo bibliográfico para el estudio de las disidencias religiosas en España. Gracias a su generosidad, merced a estos libros que hasta entonces no se podían leer en nuestro país, uno de los futuros directores de dicha institución, don Marcelino Menéndez Pelayo, redactó su monumental Historia de los Heterodoxos Españoles.
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